Русский
English 49-63 стр.
Предложен комплекс аппроксимативных методов для кардинального ускорения расчета вклада кулоновских интегралов при расчетах DFT гигантских биомолекул - лимитирующей стадии таких актуальных, но крайне ресурсоемких расчетов, включая расчеты тысяч докинг-комплексов из тысяч ато-мов. Предложенный комплекс включает через быструю и аккуратную аппроксимацию вклада громадного числа 4-центровых кулоновских интегралов через линейную комбинацию 3-центровых интегралов, и далее через комбинацию 2-центровых интегралов. Немультиполные короткодействующие компоненты этих 2-центровых интегралов очень быстро считаются заранее заготовленными сплайнами от межцентровых расстояний. Остающиеся дальнодействующие мультипольные вклады быстро считаются для гигантских молекул в стиле FMM (разбиение громадного пространства на области и подобласти, исходно было раз-работано для динамики галактик). Везде максимально экономятся расчеты за счет предварительно ото-бранных комбинаций интегралов. Все двухцентровые компоненты (в т.ч. аппроксимация двухцентровых перекрываний базисных функций через линейные комбинации одноцентровых вспомогательных функций плотности) быстро считаются за счет сплайнов от межядерных расстояний из специально приготов-ленной БД. Для новых базисов БД легко и быстро пополняется за счет разложения нового базиса по набо-ру универсальных экспонент и БД с ними.
1. Jørgensen P., Kjaergaard T., Kristensen K., Baudin P., Ettenhuber P., Eriksen J.J., Wang Y.M., Bykov D. Quantum chemistry on the supercomputers of tomorrow / Smoky Mountains Computational Sciences and Engi-neering Conference (August 31 – September 2, 2015, Gatlinburg, Tennessee, USA).
2. Li A., Muddana H.S., Gilson M.K. Quantum mechanical calculation of noncovalent interactions: A large-scale evaluation of PMx, DFT, and SAPT approaches // J. Chem. Theory and Computation. 2014. № 10:4. P. 1563 – 1575. https://doi.org/10.1021/ct401111c
3. Anikin N.A., Anisimov V.M., Bugaenko V.L., Bobrikov V.V., Andreyev A.M. LocalSCF method for sem-iempirical quantum-chemical calculation of ultralarge biomolecules // J. Chem. Phys. 2004. Vol. 121. № 3. P. 1266 – 1270. https://doi.org/10.1063/1.1764496
4. Аникин Н.А., Андреев А.М., Кузьминский М.Б., Мендкович А.С. "Быстродействующий метод для массовых полуэмпирических расчетов докинг-комплексов // Изв. АН. Сер.: Хим. 2008. № 9. С. 1759 – 1764.
5. Hennemann M., Clark T. EMPIRE: a highly parallel semiempirical molecular orbital program: 1: self-consistent field calculations // Journal of Molecular Modeling. 2014. № 20:7. P. 2331. https://doi.org/10.1007/s00894-014-2331-4
6. Oferkin I.V., Katkova E.V., Sulimov A.V., Kutov D.C., Sobolev S.I., Voevodin V.V., Sulimov V.B. Evalua-tion of docking target functions by the comprehensive investigation of protein-ligand energy minima // Advances in Bioinformatics. 2015. № 2015. P. 126858. https://doi.org/10.1155/2015/126858
7. Аникин Н.А., Бугаенко В.Л., Кузьминский М.Б., Мендкович А.С. Быстродействующий метод для квантово-химических расчетов больших молекул с аппроксимацией гамильтониана DFT // Изв. АН. Сер.; Хим. 2014. № 2. С. 346 – 349.
8. Zhang J., Weisman A.L., Saitta P., Friesner R.A. Efficient simulation of large materials clusters using the jaguar quantum chemistry program: Parallelization and wavefunction initialization // Int. J. Quant. Chem. 2016. № 116:5. P. 357 – 368. https://doi.org/10.1002/qua.25043
9. Horvath I., Jeszenoi N., Balint M., Paragi G., Hetenyi C. A fragmenting protocol with explicit hydration for calculation of binding enthalpies of target-ligand complexes at a quantum mechanical level // Int. J. Molec. Sci. 2019. № 20:18. P. 4384. https://doi.org/10.3390/ijms20184384
10. Brunk E., Rothlisberger U. Mixed Quantum MeMchanical/Molecular Mechanical Molecular Dynamics Simulations of Biological Systems in Ground and Electronically Excited States // Chemical Reviews. 2015. № 115 (12). P. 6217 – 6263. https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/25880693/ doi:10.1021/cr500628b. PMID 2588069
11. Nemukhin A.V., Polyakov I.V., Moskovsky A.I. Multi-scale supercomputing of large molecular aggregates: A case study of the light-harvesting photosynthetic center // Supercomputing Frontiers and Innovations. 2016. № 2:4. P. 48 – 54. https://doi.org/10.14529/jsfi150403
12. Le H.A., Shiozaki T. Occupied-orbital fast multipole method for efficient exact exchange evaluation // Jour-nal of Chemical Theory and Computation. 2018. № 14:3. P. 1228 – 1234. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.7b00880
13. Eichkorn K., Treutler O., Ohm H., Haser M., Ahlrichs R. Auxiliary basis sets to approximate Coulomb po-tentials // Chem. Phys. Letters. 1995. № 240. P. 283 – 290.
14. Berman H.M., Westbrook J., Feng Z., Gilliland G., Bhat T.N., Weissig H., Shindyalov I.N., Bourne P.E. The Protein Data Bank // Nucleic Acids Research. 2000. № 28:1. P. 235 – 242.
15. Вержбицкий В.М. Численные Методы. Математический Анализ и Обыкновенные Дифференциаль-ные Уравнения. Москва. ОНИКС 21 век. 2005, гл. 4.
16. Лайков Д.Н. Развитие экономного подхода к расчету молекул методом функционала плотности и его применение к решению сложных химических задач: дис. … канд. физ.-мат. наук по спец. 02.00.17 – кванто-вая химия. Москва, 2000.
17. Anikin N.A., Bugaenko V.L., Frash M.V., Gorb L., Leszczynski J. Localized Basis Orbitals: Minimization of 2-Electron Integrals Array and Orthonormality of Basis Set // J. Comput. Chem. Vol. 24. 2003. № 9. P. 1132 – 1141.
2. Li A., Muddana H.S., Gilson M.K. Quantum mechanical calculation of noncovalent interactions: A large-scale evaluation of PMx, DFT, and SAPT approaches // J. Chem. Theory and Computation. 2014. № 10:4. P. 1563 – 1575. https://doi.org/10.1021/ct401111c
3. Anikin N.A., Anisimov V.M., Bugaenko V.L., Bobrikov V.V., Andreyev A.M. LocalSCF method for sem-iempirical quantum-chemical calculation of ultralarge biomolecules // J. Chem. Phys. 2004. Vol. 121. № 3. P. 1266 – 1270. https://doi.org/10.1063/1.1764496
4. Аникин Н.А., Андреев А.М., Кузьминский М.Б., Мендкович А.С. "Быстродействующий метод для массовых полуэмпирических расчетов докинг-комплексов // Изв. АН. Сер.: Хим. 2008. № 9. С. 1759 – 1764.
5. Hennemann M., Clark T. EMPIRE: a highly parallel semiempirical molecular orbital program: 1: self-consistent field calculations // Journal of Molecular Modeling. 2014. № 20:7. P. 2331. https://doi.org/10.1007/s00894-014-2331-4
6. Oferkin I.V., Katkova E.V., Sulimov A.V., Kutov D.C., Sobolev S.I., Voevodin V.V., Sulimov V.B. Evalua-tion of docking target functions by the comprehensive investigation of protein-ligand energy minima // Advances in Bioinformatics. 2015. № 2015. P. 126858. https://doi.org/10.1155/2015/126858
7. Аникин Н.А., Бугаенко В.Л., Кузьминский М.Б., Мендкович А.С. Быстродействующий метод для квантово-химических расчетов больших молекул с аппроксимацией гамильтониана DFT // Изв. АН. Сер.; Хим. 2014. № 2. С. 346 – 349.
8. Zhang J., Weisman A.L., Saitta P., Friesner R.A. Efficient simulation of large materials clusters using the jaguar quantum chemistry program: Parallelization and wavefunction initialization // Int. J. Quant. Chem. 2016. № 116:5. P. 357 – 368. https://doi.org/10.1002/qua.25043
9. Horvath I., Jeszenoi N., Balint M., Paragi G., Hetenyi C. A fragmenting protocol with explicit hydration for calculation of binding enthalpies of target-ligand complexes at a quantum mechanical level // Int. J. Molec. Sci. 2019. № 20:18. P. 4384. https://doi.org/10.3390/ijms20184384
10. Brunk E., Rothlisberger U. Mixed Quantum MeMchanical/Molecular Mechanical Molecular Dynamics Simulations of Biological Systems in Ground and Electronically Excited States // Chemical Reviews. 2015. № 115 (12). P. 6217 – 6263. https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/25880693/ doi:10.1021/cr500628b. PMID 2588069
11. Nemukhin A.V., Polyakov I.V., Moskovsky A.I. Multi-scale supercomputing of large molecular aggregates: A case study of the light-harvesting photosynthetic center // Supercomputing Frontiers and Innovations. 2016. № 2:4. P. 48 – 54. https://doi.org/10.14529/jsfi150403
12. Le H.A., Shiozaki T. Occupied-orbital fast multipole method for efficient exact exchange evaluation // Jour-nal of Chemical Theory and Computation. 2018. № 14:3. P. 1228 – 1234. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.7b00880
13. Eichkorn K., Treutler O., Ohm H., Haser M., Ahlrichs R. Auxiliary basis sets to approximate Coulomb po-tentials // Chem. Phys. Letters. 1995. № 240. P. 283 – 290.
14. Berman H.M., Westbrook J., Feng Z., Gilliland G., Bhat T.N., Weissig H., Shindyalov I.N., Bourne P.E. The Protein Data Bank // Nucleic Acids Research. 2000. № 28:1. P. 235 – 242.
15. Вержбицкий В.М. Численные Методы. Математический Анализ и Обыкновенные Дифференциаль-ные Уравнения. Москва. ОНИКС 21 век. 2005, гл. 4.
16. Лайков Д.Н. Развитие экономного подхода к расчету молекул методом функционала плотности и его применение к решению сложных химических задач: дис. … канд. физ.-мат. наук по спец. 02.00.17 – кванто-вая химия. Москва, 2000.
17. Anikin N.A., Bugaenko V.L., Frash M.V., Gorb L., Leszczynski J. Localized Basis Orbitals: Minimization of 2-Electron Integrals Array and Orthonormality of Basis Set // J. Comput. Chem. Vol. 24. 2003. № 9. P. 1132 – 1141.
Аникин Н.А. Комплекс возможных аппроксимативных методов эффективного учета вклада кулоновских интегралов для кардинального ускорения расчетов DFT гигантских биомолекул: сведение к быстровычисляемым короткоткодействующим двухцентровым сплайнам плюс FMM дальнего кулона // Chemical Bulletin. 2024. Том 7. № 3. С. 49 – 63. https://doi.org/10.58224/2619-0575-2024-7-3-49-63